Luận án Phương pháp k0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp

- 1 - MỞ ĐẦU Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng dùng phương pháp chuẩn hóa k0- INAA đã được A. Simonits [10] đề xuất từ 1975, sau đó F. De Corte [25] đã nghiên cứu phát triển phương pháp này từ năm 1987 và cho đến nay các nhà phân tích kích hoạt cũng còn đang nghiên cứu phát triển nhằm hoàn thiện kỹ thuật phân tích này hơn như: kỹ thuật phân tích kích hoạt tia gamma tức thời (PGNAA), kỹ thuật phân tích tia gamma vùng năng lượng thấp (LEPD),v.v… Cho đến nay phương pháp chuẩn hóa k0-INAA đã được phát triển và áp dụng phân tích mẫu trong nhiều lĩnh vực khi mẫu đã kích hoạt được đo thông qua hệ phổ kế gamma với detectơ Ge(Li) hoặc HPGe. Tuy nhiên, các loại detectơ này có hiệu suất giảm nhanh đối với tia gamma có năng lượng thấp dưới 100 keV và phổ tia gamma thường rất phức tạp trong vùng năng lượng này. Như vậy, theo nguyên tắc độ nhạy và độ chính xác sẽ giảm đi khi ta xác định hàm lượng các nguyên tố được đo thông qua các hạt nhân phát tia gamma năng lượng thấp, đặc biệt đối với các nguyên tố đất hiếm. Tầm quan trọng cho việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm liên quan đến nhiều lĩnh vực như: Địa chất học, địa hóa học, khoáng vật học và môi trường. Để tăng độ chính xác cho phép phân tích tia gamma vùng năng lượng thấp thì việc hiệu chỉnh vài hiệu ứng là cần thiết và đáng được nghiên cứu. Luận án này nhằm mục đích hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0- INAA qua việc nghiên cứu phân tích chính xác hàm lượng nguyên tố phát tia gamma vùng năng lượng thấp. Trong luận án này chúng tôi quan tâm đến vùng năng lượng từ 40 đến 400 keV được đo bởi detectơ HPGe. Đối tượng nghiên cứu là các nguyên tố đất hiếm thuộc nhóm lanthanide, tantalum, thorium và uranium trong bảng hệ thống tuần hoàn. Để đo chính xác cường độ tia gamma vùng năng lượng quan tâm ở trên thì bài toán hiệu chỉnh các thông số trong phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA cần được nghiên cứu, các thông số cần hiệu chỉnh bao gồm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu và chuẩn, hiệu chỉnh trùng phùng thực, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh các phản - 2 - ứng nhiễu, đặc biệt là hiệu chỉnh sự chồng chập đỉnh tia X và tia gamma. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu đã được nhiều tác giả tính toán nhưng chỉ áp dụng cho mẫu thể tích, trong đó F. De Corte [25] tính cho mẫu có dạng dây và lá. Tuy nhiên khi áp dụng phương pháp này để hiệu chỉnh tự hấp thụ tia gamma năng lượng thấp thì không còn đúng nữa và ta cần phải nghiên cứu thêm. Hiệu chỉnh trùng phùng thực cũng được F. De Corte đề cập nhưng chỉ quan tâm sự trùng phùng giữa tia gamma-gamma và gamma-KX đối với các nguyên tố có bậc số Z  72, tức là từ nguyên tố Hf trở về sau, và sau đó được M.C. Freitas và F. De Corte [30] phát triển và xây dựng công thức tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực (COI) có chú ý đến trùng phùng giữa tia gamma-LX khi đo mẫu kích hoạt bằng detectơ LEGe. M.C. Freitas đã viết chương trình tính hệ số COI bằng ngôn ngữ Fortran 77, tuy nhiên chương trình tính của M.C. Freitas không linh động cho người sử dụng và chúng ta cũng không dễ dàng có chương trình này. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt của molybdenum (Mo) được M. C. Freitas [58] xác định bằng thực nghiệm, J. Salgado [46-48] và I. F Goncalves [41-43] tính lại bằng phương pháp Monte Carlo với kết quả sai lệch khá cao. Nhìn chung, các hiệu chỉnh trên đã được nhiều tác giả thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau như phương pháp Monte-Carlo, phương pháp thực nghiệm, v, v…, tuy nhiên các phương pháp này đòi hỏi tốn nhiều thời gian và công sức. Trên vấn đề hiệu chỉnh này chúng tôi tính toán lại các thông số hiệu chỉnh bằng các công thức đơn giản và nhanh chóng hơn. Luận án bao gồm 5 chương, trong đó chương 1: Tổng quan cơ sở lý thuyết trong phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA. Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo cũng được trình bày trong chương này. Chương 2: Phương tiện chiếu xạ và thiết bị ghi bức xạ. Khảo sát các đặc trưng của hệ thống phân tích kích hoạt neutron tại hai lò phản ứng hạt nhân: Đà Lạt (Việt Nam) và JRR-3, Tokai (Nhật Bản). Thực nghiệm xác định nhiệt độ neutron tại kênh chiếu xạ, thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất và tỉ số P/T của detectơ theo năng lượng tia gamma. Chương 3 trình bày các phương pháp lựa chọn vật liệu thích hợp dùng làm chất so sánh và tính toán các hệ số hiệu chỉnh như tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh tự hấp thụ tia - 3 - gamma trong vật liệu, v, v…Chương 4 trình bày chi tiết các hiệu ứng trùng phùng thực cho trường hợp trùng phùng giữa gamma-gamma, gamma-KX và gamma-LX. Một chương trình tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực có tên là COIPro đã được viết bằng ngôn ngữ C# và tính được cho hai hệ phổ kế tia gamma tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Phép đo thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh COI cũng được trình bày trong chương này. Chương 5, áp dụng các thông số đã tính toán cũng như thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm, tantalum, thorium và uranium trong các mẫu chuẩn. Phép đo thực nghiệm này được thực hiện tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Cuối cùng là phần kết luận: nêu lên các kết quả chính, các đóng góp mới của luận án, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu.